固體所在單原子負載氮化碳高效降解抗生素研究方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥研究院固體所環境材料與汙染控製研究部孔令濤研究員團隊提出了一種在氮化碳納米片上錨定單原子的預組裝策略 ，製備出係列單原子負載氮化碳類芬頓催化劑並用於水中四環素汙染物的降解 ，將催化活性提升了1-2個數量級 。相關研究成果以“Preassembly strategy to anchor single atoms on carbon nitride layers achieving versatile Fenton-like catalysis”為題 ，發表在Separation and Purification Technology (Sep. Purif. Technol., 2022, DOI: 10.1016/j.seppur.2022.122955)上 。      類芬頓是一種以自由基為主要活性物種的反應 ，H2O2和PMS（過硫酸鹽）是兩種常用的類芬頓氧化劑 ，由於兩者產生的自由基的半衰期短 ，利用效率低 ，因此可通過縮短自由基向汙染物分子的遷移距離提高催化效率 。目前 ，單原子材料已被證明對氧化劑具有較好的活化作用 。氮化碳是一種二維富氮材料 ，其具有納米片結構 、可調節的比表麵和較高的穩定性 ，是一種很好的單原子催化劑支撐材料 ；同時 ，其豐富的氮元素可以為金屬離子的嵌入提供理想位點 ，形成獨特的配位結構和電子構型 。因此，將金屬原子固定在氮化碳納米片上 ，可將自由基限製在汙染物附近 ，從而有效提高類芬頓催化效率 。

鑒於此 ，研究人員提出了一種具有廣譜通用的熱解配位聚合預組裝策略 ，將單原子（如Cu 、Fe 、Co 、Mn等）錨定在氮化碳納米片上 ，並證明了它們在類芬頓催化中的通用性 。作為概念性驗證 ，研究選擇單原子銅催化劑（SA-Cu-CN）作為四環素（TC）降解和機理闡述的模型材料 。SA-Cu-CN的類芬頓催化活性相比於研究中使用的其他材料提高了1-2個數量級 。EPR分析和淬滅實驗表明該催化體係中•OH和SO4•-的生成對降解TC起著至關重要的作用 。結合超高液相色譜-質譜分析與DFT理論計算 ，對TC的降解路徑及產物毒性進行了分析鑒定 ，SA-Cu-CN類芬頓催化劑顯示出對有機汙染物的深度處理能力 。此外 ，通過相同的製備方法合成了SA-Fe-CN 、SA-Co-CN和SA-Mn-CN等係列單原子催化劑 ，均表現出較好的類芬頓催化活性 。該研究對發展類芬頓催化劑及其在水處理領域的應用具有十分重要意義 。

上述工作得到了國家重點研究開發計劃 、國家自然科學基金 、安徽省自然科學基金及合肥研究院院長基金等項目的資助 。

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圖1. CN和SA-Cu-CN的形貌和結構表征 。

圖2. SA-Cu-CN的類芬頓催化性能探究 。

圖3. 四環素降解的路徑分析以及其產物的鑒定和毒性評估 。