固體所在高壓調控CrSiTe3結構和層間耦合方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥物質院固體所計算物理與量子材料研究部丁俊峰團隊聯合南開大學王維華教授等 ，實現了二維磁性材料CrSiTe3的高壓結構及層間耦合調控 ，並利用超低頻高壓拉曼光譜闡明了其高壓相的空間群信息 。相關結果以“Pressure-Induced Structural Phase Transition and Enhanced Interlayer Coupling in Two-Dimensional Ferromagnet CrSiTe3”為題發表在Journal of Physical Chemistry Letters (J. Phys. Chem. Lett., 14, 3320-3328 (2023))上 。      二維磁性材料因具有高度可調的物理性質以及在自旋電子學中的潛在應用價值 ，近年來引起了研究者的廣泛關注 。二維層狀材料由於層間隻靠微弱的範德瓦耳斯力(vdW)作用連接, 可通過機械剝離法將其減薄至原子級厚度 。具有磁各向異性的二維磁性材料, 其物理性質與層數、堆疊形式等密切相關且可被多種外場調控 。其中 ，CrSiTe3作為一種二維鐵磁半導體 ，由 CrTe6 八麵體單元形成六角蜂窩晶格, 剝離後仍能保持長程磁序等諸多優異的物理性能 ，同時也是一種帶隙可調的拓撲磁性材料 。雖然 ，已有研究發現了CrSiTe3中壓致超導電性和磁性的增強 ，但是其高壓結構尚不清楚 ，這不利於分析和理解壓力誘導的新奇現象和機製 。為了解決這一難題 ，研究團隊結合超低頻高壓拉曼光譜實驗和第一性原理計算 ，明確了高壓下CrSiTe3的結構 。

研究團隊采用機械剝離法獲得了少層的CrSiTe3薄片 ，並將其置於金剛石對頂砧裝置(DAC)中進行高壓實驗 ，利用超低頻高壓拉曼光譜技術係統地研究了二維層狀鐵磁半導體CrSiTe3的壓力誘導結構相變 。該實驗首次在CrSiTe3中觀測到位於42.1 cm−1左右的層間呼吸模式 。結合理論計算 ，發現CrSiTe3在大約5.0 GPa到8.2 GPa之間經曆了從R-3到R3空間群的結構相變，並伴隨著居裏溫度(Tc)的顯著提高 。該研究明確了CrSiTe3的高壓結構 ，提供了一種調節及探測二維vdW材料層間耦合的有效途徑 ，並表明層間耦合的增強可以顯著提高CrSiTe3的鐵磁性 ，這有助於進一步理解CrSiTe3的構效關係 ，為設計具有高性能二維vdW鐵磁體提供了指導 。

合肥物質院丁俊峰研究員 、博士生程鵬和南開大學王維華教授為論文共同通訊作者 ，碩士生潘孝美和博士生辛保娟為論文共同第一作者 。上述工作得到了國家自然科學基金 ，中科院創新項目和山西省科技創新團隊專項資金的支持 。

論文鏈接 ：

圖1. CrSiTe3分別在常壓下和高壓下的晶體結構圖和拉曼光譜圖 。

圖2. (a)室溫下CrSiTe3的高壓拉曼光譜圖 ； (b)壓力下的拉曼光譜強度變化三維圖 ，其中LP代表低壓相 ，HP代表高壓相 ；(c) 壓力下的拉曼峰位置變化圖 ； (d) 壓力下的拉曼峰強度變化圖 ；(e) 壓力下的拉曼峰半峰寬(FWHM)變化圖 。