固體所構建魯棒性異質界麵助力高效穩定的反式鈣鈦礦太陽電池

近期 ，中科院合肥物質院固體所能源材料與器件製造研究部潘旭研究員團隊在反式鈣鈦礦太陽電池研究方麵取得新進展 。研究人員提出構建魯棒性的鈣鈦礦-基底界麵的新思路 ，采用分子橋構型Ph-CH2N+H3-n(CH3)n（n為錨定位點的取代程度） ，實現界麵載流子的選擇性高速率傳輸 ，獲得了25.45%的光電轉換效率 。相關成果以“Constructing Robust Heterointerface for Carrier Viaduct via Interfacial Molecular Bridge Enables Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cell”為題發表在Energy & Environmental Sciences (Energy Environ. Sci., 2023 ，DOI: 10.1039/D3EE02591H)上 。      隨著與正式構型器件（n-i-p）之間效率差的逐漸縮小 ，反式（p-i-n）鈣鈦礦太陽電池（PSCs）在未來商業化進程中展現出巨大的潛力。PSCs性能的早期改進主要是專注於消除開路電壓損失和獲得接近統一的內部量子效率 。然而 ，不管是n-i-p或者p-i-n型PSCs的效率依然受限於填充因子（FF） 。研究人員根據Shockley-Queisser（S-Q）理論發現 ，FF（紅色）的電阻損耗是n-i-p和p-i-n型PSCs的主要限製因素（圖1a） ，FF和S-Q極限值之間的較大間隙可能是由於載流子選擇性接觸差導致的載流子分流 ，以及載流子重組相關的電阻損失 。因此 ，調控鈣鈦礦和空穴傳輸層（HTL）界麵上的載流子行為 ，可提高FF ，並進一步彌合與n-i-p型PSCs之間的效率差距（圖1b） 。聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]（PTAA）是一種廣泛應用於p-i-n結構的空穴傳輸層材料（HTM） ，由於其良好的平衡效率和穩定性顯示出重要的應用前景 。但PTAA缺乏有效的載流子提取和運輸管理 ，這為改進FF留下了空間 。研究人員希望通過改善鈣鈦礦和輸運層之間界麵的載流子選擇接觸進一步提高效率 。

基於此 ，研究人員對PTAA/鈣鈦礦異質界麵的局部電位進行可視化處理 ，並研究了其對器件性能的潛在影響 。研究發現 ，PSCs堆疊界麵處的局部靜電電位分布對載流子傳輸和層間提取至關重要 ，可以通過對其進行精細調節以獲得有利的載流子行為 。因此 ，科研人員采用密度泛函理論（DFT）計算和截麵KPFM直接評估局部靜電電位分布 ，並提出了由Ph-CH2N+H3-n(CH3)n組成的界麵分子橋策略（其中n是取代度） ，其中-N+H3-n(CH3)n基團優先插入鈣鈦礦中框架 ，苯基垂直向下朝向鈣鈦礦基底 。最穩定的苯甲胺三甲基鹽酸鹽（QA）分子橋構型實現了定向載體管理並重新分配均勻的靜電環境 ，協同鈍化界麵缺陷 。研究結果表明，構建堅固的鈣鈦礦基底異質界麵可降低電阻損耗 ，並實現載流子選擇性 。

該研究工作為進一步提升高效 、穩定的PSCs器件提供了新的優化方向 ，對推動PSCs走向商業化發展具有重要意義 。固體所博士研究生徐慧芬 、梁政為該論文共同第一作者 ，潘旭研究員 、葉加久博士為論文的通訊作者 。該工作得到了國家重點研發計劃 、安徽省傑出青年基金等項目的資助 。

文章鏈接 ：

1.（a）根據S-Q理論 ，對基於PTAA為HTM的正式（n-i-p）和反式（p-i-n）鈣鈦礦太陽電池的效率損失分析 ；（b）不同構型的高效鈣鈦礦太陽電池的填充因子（FF）和效率（PCE）記錄 ；（c）載流子管理機理示意圖 ；（d）界麵分子構型以及表麵靜電勢 。